Одной из первых серьёзных театральных работ Светланы Смирновой стала роль в спектакле Кирилла Датешидзе «Сырая нога…» по Людмиле Петрушевской (Дом актёра, затем «Творческие мастерские»). Этот спектакль стал театральной легендой благодаря блистательной игре артистки, которой удалось открыть в своей героине — бесприютной пьянчужке, «серой мышке» — черты, свойственные чеховским героиням.

Первой ролью Светланы Смирновой на сцене Александринского театре стала Соня в спектакле «Маков цвет» (пьеса З. Гиппиус, Д. Мережковского и Д. Философова). Постановка  Юрия Николаева (1993) была неоднозначно воспринята и зрителями и критикой, но ни у кого не возникало сомнения, что Соня — творческая удача актрисы, энергия, лёгкость и мастерство которой не могли оставить зрителей равнодушными. Следующей ролью Светланы Смирновой стала Беатриче в «Колпаке с бубенчиками» Луиджи Пиранделло (реж. В. Воробьев, 1994). Её героиня, яростная, темпераментная, но вместе с тем глубоко женственная, решена артисткой глубоко и экспрессивно, что не исключает наличие иронического подтекста. «Пунктирная», лишённая мелких подробностей, актёрская игра Светланы Смирновой органично совпала с условным, подчёркнуто внебытовым стилем спектакля Владимира Воробьева.

В «русской драме» Анатолия Праудина — спектакле «Monsieur Жорж» (1994) Светлана Смирнова сыграла, казалось бы, эпизодическую роль княжны Веры. И хотя на первый план закономерно выходил Печорин Дмитрия Воробьёва, её героиня не стала лишь бледным образом печоринских воспоминаний, заняв одно из центральных мест в спектакле.

Своему немалому зрительскому успеху спектакль «Веер леди Уиндермир» О. Уайльда (реж. А. Белинский, 1998) обязан в большой степени тому, что Светлана Смирнова сыграла в нем Мисс Эрлин, мать леди Уиндермир. Актриса достоверно создала образ яркой, незаурядной женщины, чьи обаяние, ум и острота суждений не могут  не вызывать уважения.

Марина Мнишек Светланы Смирновой в спектакле «Борис Годунов» А. С. Пушкина (реж. А. Сагальчик, 1999) была царственна, надменна, непререкаемо победительна.

Среди ролей, сыгранных актрисой на сцене Александринского театра были также: Иолан («Чёрт» Ф. Мольнара, реж. Владимир Петров, 1995), Наталья Дмитриевна Горич («Горе от ума» А. С. Грибоедова, реж. А. Праудин, 1996), Баронесса Штраль («Маскарад» М. Ю. Лермонтова, реж. И. Селин, 2003), Горничная («Тринадцатый номер» Р. Куни,  реж. В. Голуб, 2003).

Одной из значительных работ актрисы стала роль Анны Андреевны в спектакле «Ревизор» Н. В. Гоголя (реж. В. Фокин, 2002). Героиня Светланы Смирновой — узнаваема и современна. Мастерски и органично создала актриса образ сильной и амбициозной женщины, стремящейся во что бы то ни стало содействовать возвышению своего мужа. В безумном хороводе провинциальных чиновников и их жен она — протагонист, законодательница  мод.

Актёрские возможности Светланы Смирновой шире тех ролей, которые она играет, потому весьма показательно её участие в так называемых экспериментальных проектах. Этапной стала для неё роль Сири фон Эссен в триптихе на темы А. Стринберга «Кто сильнее?» (реж. А. Нордштрем, 1997). «Светлана Смирнова лепит роль виртуозно — с лёгким финским акцентом, знаком происхождения Сири, с грацией точных движений, со сдержанностью эмоций… Ей изначально веришь во всем, видя даже её жестокость. Веришь в неизбежность решений, в бесповоротность выбора». (Татьяна Шах-Азизова. «Русский Стриндберг. Петербургские впечатления» // Экран и сцена. 1999. № 15). «Ее Сири это вовсе не женщина-вамп, она может быть и слабой, и хрупкой, она, кажется, ждёт от своего оппонента способности противостоять. Её поединок со Стриндбергом становится поистине захватывающим». (Александр Чепуров. Театр мастеров // Театральная жизнь. 2000. № 7).

Сценическое обаяние актрисы, ирония помогли справиться Светлане Смирновой с таким сложным и, казалось бы, страшным материалом монодрамы Керстин Шпехт «Снежные королевы», которая была поставлена Андреем Могучим во время фестиваля современной немецкой драматургии (1999). Этот фрейдистский гиньоль, в котором сумасбродная суфлерша-наркоманка с упоением бальзамирует труп убитой ею примадонны, рассказывая о своих притязаниях к миру, режиссёр и актриса превратили в эффектный сценический розыгрыш. В гулком пустом пространстве маленькая хрупкая женщина, словно доказывая миру своё право на лавры и всеобщее преклонение, твердо вышагивала по кругу сцены, стремительно бегущему ей навстречу. В дерзкой попытке подчинить себе оскорбительную реальность было что-то высокомерное и жалкое, агрессивное и беззащитное, уязвленное и победительное — всё, что выдает натуру гордую, самолюбивую, но признания так и не получившую. В героине Светланы Смирновой остро чувствовалась жгучая потребность в любви, которую она то властно требовала, то вымогала, а то горестно вымаливала у немилосердной судьбы. Казалось бы, драма одиночества должна была прозвучать как сокровенное высказывание, но в зале то и дело возникал весёлый смех — актриса явно иронизировала над своей незадачливой героиней, вдруг возомнившей себя вершительницей судеб, прекрасной «снежной королевой», бесстрашно вступающей в опасную игру с Вечностью. Сама интонация реплик, комментирующая отношение исполнительницы к произносимым ею словам, — ироничная, удивлённая, недоумевающая, умилительная, восхищённая, саркастическая — подчёркивала дистанцию между актрисой и персонажем, театрализуя происходящее на сцене.

Удачный творческий альянс с режиссёром Андреем Могучим продолжился в работе над спектаклем «Петербург» по роману Андрея Белого (2005). Светлана Смирнова сыграла Анну Петровну — мать Николая Аполлоновича Аблеухова — в приёмах театрального минимализма. Абрис роли очерчен чётко, словно бы одним точным, уверенным росчерком. Её встречи с сыном и оставленным прежде супругом коротки, разговоры стремительны и обрывочны. Она — воспоминание из той безвозвратно ушедшей, утраченной жизни, мучительное и невозможное для отца и сына Аблеуховых. В театральном проекте Андрея Могучего «Иваны» по «Повести о том, как поссорился Иван Иванович с Иваном Никифоровичем» и другим произведениям Н. В. Гоголя (2007) Светлана Смирнова сыграла собирательный женский образ — Баба вообще — становясь на протяжении спектакля то дворовой девкой Гапкой, то грозной охранницей в овчинном тулупе, то матерью, тихо зовущей сына домой, а то вдруг взмывая в поднебесье лукаво смеющейся панночкой. В 2009 году исполнила роль Марии Васильевны Войницкой в спектакле «Дядя Ваня» А. П. Чехова (реж. А. Щербан). В 2011 исполнила роль Бабушки Тильтиля и Митиль в спектакле «Счастье» А. Могучего и К. Филиппова (реж. А. Могучий).

В 2018 году сыграла роль юродствующей Марфуши в спектакле «Блаженная Ксения. История любви» В. Леванова (реж. В. Фокин, 2018, вторая редакция).

В 2023 году в цикле корифеев Александринской сцены «Монологи в Царском фойе» была сыграна премьера моноспектакля Светланы Смирновой «Три концерта мадам Тэффи», созданного в творческом содружестве с признанным мастером моноспектакля народным артистом России Игорем Волковым. Литературную основу спектакля составили книга воспоминаний Надежды Тэффи «Моя летопись», рассказы «Жизнь и воротник», «Вдвоём» и стихотворение «Бедный Азра». Сценическое обаяние Светланы Смирновой, свойственная ей ирония дали актрисе возможность изящно и убедительно вести в этом спектакле рассказ от первого лица, от автора, названного современниками «королевой русского юмора».

В феврале 2024 года исполнила роль Наталии Ивановны Серебрянниковой в спектакле «Мейерхольд. Чужой театр» (режиссёр  В. Фокин). «И совсем уж колоссальный образ на грани фола «вылепила» Светлана Смирнова: её Наталья Серебрянникова, жена Темерина, — из тех, что будто бы мимо шли, но всегда знают точный момент, когда надо встать и, начав с напускной застенчивостью, вырулить на беспроигрышный аргумент — «хорошие актеры и без режиссера справятся» — и сесть с убийственной улыбкой практически под овации». (Жанна Зарецкая. Каждый умирает в одиночку: Фокин поставил стенограмму последнего собрания коллектива ГосТИМа // Фонтанка.ру. 13.02.2024)

9 мая 2025 года сыграла роль народной артистки СССР, актрисы Александринского театра Веры Аркадьевны Мичуриной-Самойловой в спектакле-концерте «Дорога к жизни» (совместный проект Александринского театра и Театра Музыкальной комедии к 80-летию Победы. Режиссер – Антон Оконешников).

На счету Светланы Смирновой более 20 ролей в кино: «Чужие письма» (реж. Илья Авербах, 1975), «Кольца Альманзора» (1977), «Дом строится» (1978), «Впервые замужем» (1978), «Соловей» (1979), «Стакан воды» (1979), «С тех пор, как мы вместе» (1982), «Букет мимозы и другие цветы» (1984), «Письма мёртвого человека» (1986), «Тихое следствие» (1986), «Двое на острове слёз» (1987), «Высокая кровь» (1989), «Дама с попугаем» (1988), «Узник замка Иф» (1988), «Руанская дева по прозвищу Пышка» (1989), «Дамский портной» (1990), «Новая Шахерезада» (1990), «Сломанный свет» (1990), «Тёплая мозаика ретро и чуть-чуть…» (1990), «Царская охота» (1990), «Лабиринт любви» (1993), «Самая длинная соломинка», «Улицы разбитых фонарей» (эпизод «Моль бледная», 1998 — премия ТЭФИ), «Четырнадцать цветов радуги» (реж. Дмитрий Светозаров, 2000 — премия «Кинотавр» в номинации «лучшая женская роль»). Актриса много работает на озвучании зарубежных кинофильмов и мультипликации. За дубляж фильма «Бойцовский клуб» Светлана Смирнова была удостоена премии «Золотой подсвечник».

Награды и премии

• 1993 — Заслуженная артистка РФ (Указ Президента РФ № 360 от 18.03.1993)
  
• 2000 — Премия Кинотавра в номинации «Лучшая женская роль» в фильме «Четырнадцать цветов радуги»
• 2005 — Народная артистка РФ (Указ Президента РФ № 536 от 09.05.2005)
  
• 2020 — Орден Дружбы за большой вклад в развитие отечественной культуры и искусства, многолетнюю плодотворную деятельность (Указ Президента РФ Владимира Путина от 23.11.2020 № 732)