Одной из первых серьезных театральных работ Светланы Смирновой стала роль в спектакле Кирилла Датешидзе «Сырая нога…» по Людмиле Петрушевской (Дом актера, затем «Творческие мастерские»). Этот спектакль стал театральной легендой благодаря блистательной игре артистки, которой удалось открыть в своей героине – бесприютной пьянчужке, «серой мышке» – черты, свойственные чеховским героиням.

Первой ролью Светланы Смирновой на сцене Александринского театре стала Соня в спектакле «Маков цвет» (пьеса З. Гиппиус, Д. Мережковского и Д. Философова). Постановка  Юрия Николаева (1993) была неоднозначно воспринята и зрителями и критикой, но ни у кого не возникало сомнения, что Соня – творческая удача актрисы, энергия, легкость и мастерство которой не могли оставить зрителей равнодушными. Следующей ролью Светланы Смирновой стала Беатриче в «Колпаке с бубенчиками» Луиджи Пиранделло (реж. В. Воробьев, 1994). Ее героиня, яростная, темпераментная, но вместе с тем глубоко женственная, решена артисткой глубоко и экспрессивно, что не исключает наличие иронического подтекста. «Пунктирная», лишенная мелких подробностей, актерская игра Светланы Смирновой органично совпала с условным, подчеркнуто внебытовым стилем спектакля Владимира Воробьева.

В «русской драме» Анатолия Праудина – спектакле «Monsieur Жорж» (1994) Светлана Смирнова сыграла, казалось бы, эпизодическую роль княжны Веры. И хотя на первый план  закономерно выходил Печорин Дмитрия Воробьева, ее героиня не стала лишь бледным образом печоринских воспоминаний, заняв одно из центральных мест в спектакле.

Своему немалому зрительскому успеху спектакль «Веер леди Уиндермир» О. Уайльда (реж. А. Белинский, 1998) обязан в большой степени тому, что Светлана Смирнова сыграла в нем Мисс Эрлин, мать леди Уиндермир. Актриса достоверно создала образ яркой, незаурядной женщины, чьи обаяние, ум и острота суждений не могут  не вызывать уважения.

Марина Мнишек Светланы Смирновой в спектакле «Борис Годунов» А.С. Пушкина (реж. А. Сагальчик, 1999) была царственна, надменна, непререкаемо победительна.

Среди ролей, сыгранных   актрисой на сцене Александринского театра были также:   Иолан («Черт» Ф. Мольнара, реж. Владимир Петров, 1995), Наталья Дмитриевна Горич («Горе от ума» А.С. Грибоедова, реж. А. Праудин, 1996), Баронесса Штраль («Маскарад» М.Ю. Лермонтова, реж. И. Селин, 2003), Горничная («Тринадцатый номер» Р. Куни,  реж. В. Голуб, 2003).

Одной из значительных работ актрисы стала роль Анны Андреевны в спектакле «Ревизор» Н. В. Гоголя (реж. В. Фокин, 2002). Героиня Светланы Смирновой – узнаваема и современна. Мастерски и органично создала актриса образ сильной и амбициозной женщины, стремящейся во что бы то ни стало содействовать возвышению своего мужа. В безумном хороводе провинциальных чиновников и их жен она – протагонист, законодательница  мод.

Актерское возможности Светланы Смирновой шире тех ролей, которые она играет, потому весьма показательно ее участие в так называемых экспериментальных проектах. Этапной стала для нее роль Сири фон Эссен в триптихе на темы А. Стринберга «Кто сильнее?» (реж. А. Нордштрем, 1997). «Светлана Смирнова лепит роль виртуозно – с легким финским акцентом, знаком происхождения Сири, с грацией точных движений, со сдержанностью эмоций… Ей изначально веришь во всем, видя даже ее жестокость. Веришь в неизбежность решений, в бесповоротность выбора». (Татьяна Шах-Азизова. «Русский Стриндберг. Петербургские впечатления» // Экран и сцена. 1999. № 15). «Ее Сири это вовсе не женщина-вамп, она может быть и слабой, и хрупкой, она, кажется, ждет от своего оппонента способности противостоять. Ее поединок со Стриндбергом становится поистине захватывающим». (Александр Чепуров. Театр мастеров // Театральная жизнь. 2000. № 7).

Сценическое обаяние актрисы, ирония помогли справиться Светлане Смирновой с таким сложным и, казалось бы, страшным материалом монодрамы Керстин Шпехт «Снежные королевы», которая была поставлена Андреем Могучим во время фестиваля современной немецкой драматургии (1999). Этот фрейдистский гиньоль, в котором сумасбродная  суфлерша-наркоманка с упоением бальзамирует труп убитой ею примадонны, рассказывая о своих притязаниях к миру, режиссер и актриса превратили в эффектный сценический розыгрыш. В гулком пустом пространстве маленькая хрупкая женщина, словно доказывая миру свое право на лавры и всеобщее преклонение, твердо вышагивала по кругу сцены, стремительно бегущему ей навстречу. В дерзкой попытке подчинить себе оскорбительную реальность было что-то высокомерное и жалкое, агрессивное и беззащитное, уязвленное и победительное – все, что выдает натуру гордую, самолюбивую, но признания так и не получившую. В героине Светланы Смирновой остро чувствовалась жгучая потребность в любви, которую она то властно требовала, то вымогала, а то горестно вымаливала у немилосердной судьбы.  Казалось бы, драма одиночества должна была прозвучать как сокровенное высказывание, но в зале то и дело возникал веселый смех – актриса явно иронизировала над своей незадачливой героиней, вдруг возомнившей себя вершительницей судеб, прекрасной «снежной королевой», бесстрашно вступающей в опасную игру с Вечностью. Сама интонация реплик, комментирующая отношение исполнительницы к произносимым ею словам, – ироничная, удивленная, недоумевающая, умилительная, восхищенная, саркастическая – подчеркивала дистанцию между актрисой и персонажем, театрализуя происходящее на сцене.

Удачный творческий альянс с режиссером Андреем Могучим продолжился в работе над спектаклем «Петербург» по роману Андрея Белого (2005). Светлана Смирнова сыграла Анну Петровну – мать Николая Аполлоновича Аблеухова – в приемах театрального минимализма.   Абрис роли очерчен четко, словно бы одним точным, уверенным росчерком. Ее встречи с сыном и оставленным прежде супругом коротки, разговоры стремительны и обрывочны. Она – воспоминание из той безвозвратно ушедшей, утраченной жизни, мучительное и невозможное для отца и сына Аблеуховых. В театральном проекте Андрея Могучего «Иваны» по «Повести о том, как поссорился Иван Иванович с Иваном Никифоровичем» и другим произведениям Н.В. Гоголя (2007) Светлана Смирнова сыграла собирательный женский образ – Баба вообще – становясь на протяжении спектакля то дворовой девкой Гапкой, то грозной охранницей в овчинном тулупе, то матерью, тихо зовущей сына домой, а то вдруг взмывая в поднебесье лукаво смеющейся панночкой. В 2009 году исполнила роль Марии Васильевны Войницкой в спектакле «Дядя Ваня» А.П. Чехова (реж. А. Щербан). В 2011 исполнила роль Бабушки Тильтиля и Митиль в спектакле «Счастье» А. Могучего и К. Филиппова (реж. А. Могучий).

В 2018 году сыграла роль юродствующей Марфуши в спектакле «Блаженная Ксения. История любви» В. Леванова (реж. В. Фокин, 2018, вторая редакция).

На счету Светланы Смирновой более 20 ролей в кино: «Чужие письма» (реж. Илья Авербах, 1975), «Кольца Альманзора» (1977), «Дом строится» (1978), «Впервые замужем» (1978), «Соловей» (1979),   «Стакан воды» (1979), «С тех пор, как мы вместе» (1982), «Букет мимозы и другие цветы» (1984), «Письма мертвого человека» (1986), «Тихое следствие» (1986), «Двое на острове слёз» (1987), «Высокая кровь» (1989), «Дама с попугаем» (1988), «Узник замка Иф» (1988), «Руанская дева по прозвищу Пышка» (1989), «Дамский портной» (1990), «Новая Шахерезада» (1990), «Сломанный свет» (1990), «Теплая мозаика ретро и чуть-чуть…» (1990), «Царская охота» (1990), «Лабиринт любви» (1993), «Самая длинная соломинка», «Улицы разбитых фонарей» (эпизод «Моль бледная», 1998 – премия ТЭФИ), «Четырнадцать цветов радуги» (реж. Дмитрий Светозаров, 2000 – премия «Кинотавр» в номинации «лучшая женская роль»).   Актриса много работает на озвучании зарубежных кинофильмов и мультипликации.   За   дубляж фильма «Бойцовский клуб» Светлана Смирнова была удостоена премии «Золотой подсвечник».